故事开始于就读于穗群原学园的“普普通通”女孩伊莉雅，被从天而降的自称“万花筒之杖”的人工天然精灵“魔法红宝石”强制缔结契约，成为了“魔法少女伊莉雅”。远坂凛与露维娅受宝石翁所托，前来回收出现在冬木市的由职阶卡变身成的黑化英灵。但是由于远坂凛的魔杖与伊莉雅缔结了新契约，只得强行要求伊莉雅等人帮忙回收卡片。在这个过程中，伊莉雅结识了从平行世界而来的美游 - 艾德费尔特，并在之后与 rider（美杜莎）、lancer（库丘林）、archer（英灵卫宫）等英灵战斗并将其击败，成功回收了卡片。然而，在回收卡片的过程中，伊莉雅因作为圣杯的人格觉醒，并在魔力喷发事件后与伊莉雅分裂，诞生了克洛伊・冯・爱因兹贝伦。之后，为了收集在地下新出现的 archer 吉尔伽美什的职阶卡，伊莉雅等人制定了作战计划，但被其持有的宝具乖离剑・ea 击败，同时 ea 的力量使得镜面世界产生裂痕，吉尔伽美什企图启动大圣杯仪式，伊莉雅将其推出魔法阵，使其变回幼年时期姿态。后来，吉尔伽美什抓走美游，伊莉雅为救美游进行双魔杖变身将其击败，但美游被从平行世界而来的安洁莉卡・恩兹华斯、碧儿翠丝・芙劳尔查德带走，伊莉雅等人也被传送到平行世界。在平行世界中，他们遭遇了诸多挑战与谜团，如失忆少女田中等，还与大流士・恩兹华斯等反派展开战斗，最终成功阻止了大流士利用美游的力量谱写神话等邪恶计划。
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